Effects of TiO2 and alkalinity on viscosity and structure of CaO-MgO-Al2O3-SiO2-Cr2O3-Fe2O3-TiO2 slag system and solubility of chromium oxide
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摘要:
为了更多地利用不锈钢渣制备微晶玻璃来固化渣中的Cr,本文系统研究了不同TiO2和碱度对CaO-MgO-Al2O3-SiO2-Cr2O3-Fe2O3-TiO2渣系中Cr2O3的溶解度和渣系黏熔特性的影响。利用熔体物性综合测试仪、XRD和拉曼光谱分析仪探明在不同TiO2含量(4%~10%)及不同碱度(C/S=0.5、0.75、1)下,渣系黏度、物相组成和结构的变化规律。结果表明,随着TiO2含量和碱度的增加,Cr2O3在渣样中的溶解度增加,黏流活化能下降,渣系黏度也随之降低。与增加TiO2相比,增加碱度更能有效降低渣系黏度。TiO2含量和碱度的增加使渣中Q0和Q1结构单元数量增加及Q3减少,简化了硅酸盐网络结构单元,降低了渣系黏度。同时,也阻碍了含铬尖晶石的结晶,增加了Cr2O3在渣样中的溶解度。
Abstract:To make more use of stainless steel slag to prepare glass-ceramics to solidify Cr in slag, this paper systematically studied the effects of different TiO2 and alkalinity on the solubility of Cr2O3 in CaO-MgO-Al2O3-SiO2-Cr2O3-Fe2O3-TiO2 slag system and the adhesion and melting characteristics of slag system. The changes in viscosity, phase composition and structure of slag system with different TiO2 content (4%-10%) and alkalinity (C/S=0.5,0.75,1) were investigated using melt physical property comprehensive tester, XRD and Raman spectrometer. The results show that with the increase of TiO2 content and alkalinity, the solubility of Cr2O3 in the slag sample increases, the viscous flow activation energy decreases, and the viscosity of the slag system also decreases accordingly. Compared with TiO2, increasing alkalinity can effectively reduce viscosity. The increase of TiO2content and alkalinity increases the number of Q0 and Q1 structural units in the slag, while the decrease of Q3 simplifies the silicate network structural units and reduces the viscosity of the slag system. At the same time, it also hinders the crystallization of chromium-containing spinel and increases the solubility of Cr2O3 in the slag sample.
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Keywords:
- TiO2 /
- viscosity /
- slag structure /
- stainless steel slag /
- raman spectra
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目前,我国矿山开采主要有地下开采和露天开采两种形式,据不完全统计,我国露天开采占矿山开采总量的87.1%,而中小型露天矿山约占94.9%[1]。但由于露天矿边坡处于开放的外界环境中,受自然条件、地质条件、外部条件(降雨、扰动等)以及管理水平和资金投入等各种内外部环境的影响,导致边坡发生滑坡等地质灾害,给周边人员及设备造成损失[2-4]。因此,开展露天矿边坡稳定性分析与评价已成为国内外相关领域学者和企业管理人员研究的热点。
露天矿边坡的稳定性是多种因素耦合的结果,国内外学者及企业针对这一问题做了大量且富有成效的研究。目前,对其稳定性评价和分析的常用方法有工程类比法[5]、极限平衡法[6-7]、数值模拟法[8-9]、相似材料模拟法[10-11]、非确定性分析法[12-13]等。考虑露天矿边坡稳定性影响因素和评价方法的繁琐性和复杂性,计算效率较低,分析结果具有一定的滞后性。为保证评价结果的快速、及时、准确,邬凯等以四川红层丘陵区公路边坡为例,考虑其坡体结构及失稳特征,开发了边坡稳定性在线量化评价系统[14];黄健等在Android二次开发的基础上,采用灰色关联分析及综合指数相结合的方法,开发了一套边坡稳定性快速评价系统,并应用于安徽汤屯高速公路边坡,取得了良好的效果[15];戴哲等以乌尉高速公路边坡为例,采用模糊综合评价与层次分析相结合的边坡稳定性评价方法,开发了基于ArcGISEngine的快速评价系统,评价结果与实际基本吻合[16];田维刚等开发了基于模糊综合评判的边坡稳定性评价系统,实现了对王家坪滑坡灾害危险性等级的评价[17];陈强等通过对松散体边坡体进行调研分析,确定影响其稳定性的评价指标,开发了基于模糊分析的快速评价系统,研究表明,系统评价结果具有较高的可靠性[18]。在上述研究结果中,尽管实现了对边坡稳定性程度和等级的快速、及时评价,但由于影响边坡稳定性状态的评价指标取值经常会发生变化,导致各指标权重也在动态变化,其评价结果的准确性存在一定的局限性。LIN等针对公路边坡11个参数的评价指标体系,提出了权重系数分布的指标重要性排序,研究表明,排序方法大大减少了评级过程中的主观性[19]。XIA等利用群决策理论和层次分析法确定各评价要素的指标权重分配,有效避免了单个专家主观偏见造成的评价误差[20]。QIAO等利用可拓理论和改进的熵权法,将评价指标从单一的确定值变为区间值,更全面地分析评价指标的影响程度[21]。
根据影响边坡稳定性评价指标的不确定性以及指标权重动态变化的特性,为解决常权重系数的确定过度依赖领域专家的主观意见和经验的问题,以越堡露天矿HP1边坡为例,利用在解决不确定信息或数据方面有着特有优势的未确知测度评价模型,以及在确定指标权重具有更为客观优势的信息熵法,设计、开发露天矿边坡稳定性动态评价系统,实现边坡评价指标权重的动态计算、边坡稳定性智能分析与评价等,以提高稳定性评价的准确性,为提高边坡灾害预警能力提供技术指导和科学依据。
1 顾及指标权重变化露天矿边坡稳定性评价方法
以越堡露天矿边坡为应用案例,对其进行稳定性程度的分析和评价。根据实际调查,2016年10月,该矿西部HP1边坡在受到连续降雨的影响下,其稳定性变差,最终导致了滑坡地质灾害的发生。
1.1 影响矿山边坡稳定性的因素分析
影响矿山边坡稳定性的因素一般有:地质因素、水文因素、外部环境及人为因素的影响。鉴于此,本文结合越堡露天矿边坡上述矿区基本情况及研究区调查结果,分析得到影响研究区山体稳定性的因素主要有:
1)地形地貌:项目研究区地势较为平坦开阔,但地貌较为复杂,经多年的采矿削坡之后,形成了上陡中缓下陡的形态。
2)岩土类型:根据研究区现场地质勘查和调查结果,该区域主要包含了石炭系和第四系覆盖层。
3)地质构造:研究区附近地质构造主要是北东向褶皱,其次是北西向褶皱和断裂,受此构造因素的影响,研究区还生成一些次生断裂。
4)水文因素:项目研究区地处于丘陵与河流交接处,地表面鱼塘较多,与地下水形成连通,导致经常出现地表水向矿坑底部下渗。此外,研究区雨季长、降雨量大,在雨水渗透作用下,对边坡的稳定性影响较大。
5)外部环境及人为因素的影响:研究区属于抗震烈度6度区,外部营力及人为因素对边坡稳定性影响较小,对矿区安全生产影响不大。
1.2 露天矿边坡稳定性评价指标的提取
在分析总结国内外露天矿边坡稳定性影响因素研究成果的基础上[22-23],结合越堡露天矿HP1边坡的特点,依据现场地质勘查和调查结果,将其危险性评定为Ⅰ级(C1)、Ⅱ级(C2)、Ⅲ级(C3)、Ⅳ级(C4)4个等级,分别代表发生滑坡的危险性极高、较高、一般和较低,并建立了越堡露天矿边坡稳定性评价指标体系,提取了3个一级指标:环境条件、地质条件和工程条件;10个二级指标:月最大降雨量(X1)、水文条件(X2)、地下水体(X3)、岩体结构(X4)、地质构造(X5)、地层岩性(X6)、黏聚力(X7)、内摩擦角(X8)、边坡高度(X9)和边坡坡度(X10),其中X1、X7、X8、X9、X10 5个指标为定量指标,其他5个为定性指标,并分别对其进行分级、赋值,如表 1所列。
表 1 HP1边坡稳定性定性评价指标及其赋值Table 1. Qualitative evaluation index of HP1 slope stability and its assignment1.3 评价指标动态变权重计算方法
权重是衡量影响因素(评价指标)对边坡稳定性程度或大小的一个重要指标。在不同影响因素的作用下,由于各评价指标权重对露天矿边坡稳定性影响程度的不同,边坡呈现出不同的危险性程度。考虑到边坡是处于一个开放的现实空间,其影响因素赋值将发生动态变化,其指标权重不再是固定不变的。为克服定权对评价结果产生的偏差,合理、准确地评价边坡稳定性程度,计算出评价指标的动态权重是关键。由此,本文在依据信息熵理论计算出各评价指标的常权向量的基础上,通过构造出变权向量的均衡函数,计算出其动态变权向量,具体步骤及方法如下:
1)在对评价指标进行归一化处理的基础上,计算出第j个评价指标Xj(j=1, 2, …, m)的常权重为wj。由此,根据信息熵基本原理:
(1) (2) (3) 式(1)—式(3)中:ej代表的是评价指标熵值;k表示的是标准化系数;pj表示的是传递系数;aj表示的是评价指标值;bj表示的是评价指标归一化值。但是,考虑到在计算时,可能会出现pj=0的情况,那么lgpj则不存在,无法计算。为保证计算的可用性,假设pj=0时,lgpj=0。与此同时,考虑到ej→1时,即使熵值变化一个非常小的量,其权重也会出现巨大的不同。为此,构建了改进的指标常权重计算公式,如式(4)所示:
(4) 式(4)中:ej、el、et表示的是不同影响因子j、l和t的熵值。
2)变权向量均衡函数的建立
假设有:
(5) S(X)=(S1(xj),S2(xj),…,Sm(xj)),j=1,2,…,m;v≥0;0 < u≤1
式(5)中:u表示否定因子,当xj≤u时,其权重值可以依据变权的方法予以增加。v表示惩罚因子,当v值增大时,其惩罚程度随之增加,其中,u和v的取值依据具体边坡情况选定。
3)变权重模型的构建
利用计算得到的评价指标常权向量w,以及建立的变权向量均衡函数S(X),再依据式(6)计算得到变权向量矩阵W。
(6) 1.4 顾及指标权重变化露天矿边坡稳定性评价方法的建立
依据文献[1]中关于未确知测度理论建模的基本知识,建立顾及指标权重变化的边坡稳定性评价模型,将其危险性评定为Ⅰ级(C1)、Ⅱ级(C2)、Ⅲ级(C3)、Ⅳ级(C4)4个等级,分别代表发生滑坡的危险性极高、较高、一般和较低。其建模基本流程如图 1所示。
1)单指标测度函数及单指标评价矩阵的构建
假如μjk=μ(xj∈Ck)表示评价指标在其相应等级Ck中的值xj所属程度,而且要使得μ满足:
(7) (8) (9) 如果μ能够同时满足式(7)和式(8)条件的要求,那么μ则称为未确知测度,式(10)中的(μjk)m × p则称为单指标测度评价矩阵。
(10) 2)评价指标动态变权重的确定
根据1.3节中动态变权重的计算思路,并考虑边坡实际,项目在对评价指标进行归一化处理和分析的基础上,将v设定为0.5,u设定为0.3,并针对不同月最大降雨量的变化,分别得到HP1边坡稳定性评价指标的常权向量w和变权向量W。
3)多指标未确知综合测度μ的计算
结合上述方法计算出的W及相应的(μjk)m × p,可以得到露天矿边坡HP1的稳定性多指标未确知综合测度如式(11):
(11) 那么,{μ1,μ2,…,μp}则表示为HP1边坡稳定性的多指标测度评价向量。
4)置信度识别准则的确定
根据越堡露天矿HP1边坡的特点,设置信度0.5≤λ<1,并使得:
(12) 则认为评价对象属于第k0个评价类Ck0。
5)边坡危险性等级评价
考虑到边坡稳定性评价等级为一个宏观的概念,即使评价指标取值不同,其评价等级也可能一样,导致无法准确判断边坡的危险性状态。因此,为定量分析不同评价指标取值情况下边坡的危险性程度,提出危险性相对重要度指标q,如式(13)。
(13) 其中,I的取值依据边坡稳定性评价等级,并按照C1>C2>C3>C4的排序,分别赋值为I1=4,I2=3,I3=2,I4=1。
根据越堡露天矿HP1边坡实际,并结合上述计算流程和方法,计算得到的HP1边坡常权、变权、多指标测度向量及评价结果在系统运行结果中展示,具体结果后文将描述。
2 顾及指标权重变化的露天矿边坡稳定性评价系统的设计与实现
2.1 设计平台及系统架构
系统开发工具:本系统主要采用微软Visual Studio 2012编译工具,采用Windows窗体应用程序开发模式,编程语言为C#4.0,环境为.NET Framework 4.5,编程方式较为简单,灵活性、兼容性较好。编译生成的可执行文件,具有良好的可移植性,同时windows窗体界面通俗易懂。
露天矿边坡稳定性动态评价系统主要由数据管理、数据处理和评价分析预警3部分组成,其中,系统中采用最常见的txt文本文件进行数据的读取和输出,能极大减小系统资源的占用空间,同时也方便对数据进行修改和管理。系统在对所采集的数据进行转换、分析、处理的基础上,采用信息熵和未确知理论,实现评价指标动态变权重的计算、边坡稳定性评价以及边坡变形预警等,其系统架构如图 2所示。
2.2 系统功能的设计及实现
根据越堡露天矿企业的要求,课题组开发出的顾及指标权重变化的露天矿边坡稳定性智能评价系统,尽量做到简洁、明了、适用,不仅方便企业的使用,还能指导矿区的施工和管理,实现企业的高效、安全生产。为突出本系统特点,本文将系统部分主要功能的实现及成果分析界面展示如图 3所示。图 3(a)为系统主界面,用户通过输入用户名、密码,登入系统。图 3(b)是依据未确知测度理论方法构建出的露天矿边坡各影响因素单指标测度函数,避免了人为计算的繁杂,提高了工作效率。在此基础上,计算出HP1边坡的多指标测度向量,如图 3(c)所示,为边坡稳定性等级及其重要度的计算提供了基础。考虑到越堡露天矿边坡受降雨等因素的影响,其稳定性评价指标权重随之发生变化,系统依据1.2节中评价指标动态权重确定方法,计算出各评价指标的常权重和变权重向量,如图 3(d)所示,在此基础上,再依据1.3节中露天矿边坡稳定性评价模型的建立方法,计算出边坡稳定性评价等级,其研究结果与边坡实际一致。
根据该系统的评价和分析,不仅可以提前预测边坡在不同状态下的稳定性状态,而且在一定程度上能够指导矿山企业的设计、生产和管理,保障施工设备及人员的安全。
3 结束语
1)针对传统边坡稳定性评价指标权重受主观经验影响,通常确定其为常权向量的问题,在充分考虑评价指标权重的动态变化特性的基础上,基于信息熵方法,构造评价指标均衡函数,实现评价指标动态变权重的合理性分析。
2)针对露天矿边坡稳定性影响因素复杂、不确定,导致其评价准确性不足的问题,结合评价指标动态变权重模型,利用在解决不确定信息或数据方面具有特有优势的未确知测度方法,构建边坡稳定性动态评价模型,提高了评价的准确性,为其他相关领域稳定性评价提供了重要的参考。
3)针对边坡稳定性评价模型计算复杂、效率低的问题,开发评价智能系统,使边坡稳定性评价流程更为简单、更易操作,降低了计算工作量,提高了工作效率。通过在越堡露天矿边坡中的应用,结果表明:其评价结果与边坡实际基本一致,具有较强的实用性、可靠性和可行性。
4)本文所建立的系统评价模型主要是针对越堡露天矿边坡稳定性主要影响因素而言,其普适性有所欠缺。为提高系统评价的普适性,系统应进一步考虑不同边坡的特定性,在数据更新等方面也有待进一步完善。
王庆龙 -
表 1 不锈钢渣的主要化学成分
Table 1 Main chemical composition of stainless steel slag
化学成分 CaO MgO Al2O3 SiO2 Cr2O3 Fe2O3 TiO2 Na2O K2O 含量 38.82 10.01 4.83 39.67 2.03 1.25 1.61 0.22 0.04 表 2 化学试剂表
Table 2 Chemical reagents
实验试剂 试剂等级 分子式 产地与厂家 氧化镁 分析纯 MgO 广州西陇化工有限公司 氧化铝 分析纯 Al2O3 广州西陇化工有限公司 氧化铁 分析纯 Fe2O3 广州西陇化工有限公司 氧化钛 分析纯 TiO2 广州西陇化工有限公司 石英砂 分析纯 SiO2 广州西陇化工有限公司 氧化铬 分析纯 Cr2O3 广州西陇化工有限公司 无水碳酸钠 分析纯 Na2CO3 广州西陇化工有限公司 无水碳酸钾 分析纯 K2CO3 广州西陇化工有限公司 表 3 渣样的化学成分
Table 3 Chemical composition of slag samples
编号 渣样 成分 CaO MgO Al2O3 SiO2 Cr2O3 Fe2O3 TiO2 Na2O K2O C/S A A1 21.87 12 10 43.73 1.0 5 4 1 1.4 0.5 A2 21.8 12 10 43.60 1.2 5 4 1 1.4 0.5 A3 21.73 12 10 43.47 1.4 5 4 1 1.4 0.5 A4 21.67 12 10 43.33 1.6 5 4 1 1.4 0.5 B B1 21.67 12 10 43.33 1.6 5 4 1 1.4 0.5 B2 21.00 12 10 42.00 1.6 5 6 1 1.4 0.5 B3 20.33 12 10 40.67 1.6 5 8 1 1.4 0.5 B4 19.67 12 10 39.33 1.6 5 10 1 1.4 0.5 C C1 21.67 12 10 43.33 1.6 5 4 1 1.4 0.5 C2 27.86 12 10 37.14 1.6 5 4 1 1.4 0.75 C3 32.5 12 10 32.50 1.6 5 4 1 1.4 1.0 表 4 固定温度的黏度测试结果
Table 4 Viscosity test results at fixed temperature
编号 w(TiO2)/% C/S 黏度/(Pa·s) 1 500 ℃ 1 450 ℃ 1 400 ℃ 1 350 ℃ 1 300 ℃ B1 4 0.50 0.581 0.879 1.402 2.445 4.075 B2 6 0.50 0.518 0.816 1.256 1.842 2.779 B3 8 0.50 0.417 0.637 1.011 1.485 2.147 B4 10 0.50 0.384 0.599 0.918 1.373 1.965 C1 4 0.50 0.581 0.879 1.402 2.445 4.075 C2 4 0.75 0.316 0.504 0.750 1.130 1.953 C3 4 1.00 0.208 0.283 0.438 0.655 1.191 表 5 不同TiO2含量和不同C/S下炉渣的黏流活化能
Table 5 Effect of different TiO2 content and different C/S on apparent activation energy for viscous flow in slag
编号 回归方程式 Eη/(kJ/mol) B1 R2=0.999 242.29 B2 R2=0.995 207.06 B3 R2=0.993 204.67 B4 R2=0.993 203.37 C2 R2=0.998 220.33 C3 R2=0.993 215.31 表 6 硅氧四面体结构单元对应拉曼光谱特征区间及结构方式
Table 6 Recommended Raman bands of Qn units and corresponding structures
Qn 结构类型表示 结构方式 拉曼特征峰/cm-1 Q0 [SiO4]4- 单体结构中具有0个桥氧 840~880 Q1 [Si2O7]6- 二聚体结构中具有1个桥氧 900~960 Q2 [Si2O6]4- 链状结构中具有2个桥氧 960~1 040 Q3 [Si2O5]2- 层状结构中具有3个桥氧 1 040~1 100 Q方正汇总行4 [SiO2] 架状结构具有4个桥氧 表 7 B1-B4和C2中结构单元Qn的含量变化
Table 7 Changes in content of structural units Qn in B1-B4 and C2
编号 结构单元Qn的相对含量 X0 X1 X2 X3 B1 13.24 28.79 34.02 23.95 B2 18.52 31.80 38.03 11.65 B3 24.15 32.84 30.53 12.47 B4 24.87 33.93 30.76 10.44 C2 19.58 38.94 29.78 11.70 表 8 BO/Si的计算结果
Table 8 Calculation results of BO/Si
编号 B1 B2 B3 B4 C2 BO/Si 1.69 1.43 1.31 1.27 1.34 -
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期刊类型引用(1)
1. 王琳,罗果萍,郝帅,安胜利,柴轶凡,张志明,李晓莉. 高炉渣调质钢渣的黏度与物相组成及结构. 钢铁. 2025(03): 166-177 . 百度学术
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